金属铍是一种有着优异力学性能和独特物理性质的稀有轻金属,具有密度低、强度高、耐腐蚀性能好、核性质优异、热性能优良等特点,主要用于核能、高能物理、航空航天、光学系统和惯性导航等领域[1–2]。铍的中子俘获截面小而散射截面大,是核反应堆中慢化剂和反射体的常用材料,国内外采用铍作为慢化剂或反射层的研究堆有80多座[3–4];在高能物理实验中,铍是世界各国粒子对撞机核心部件——束流管的制造材料,北京正负电子对撞机(BEPC Ⅱ)[5]、日本高能加速器研究机构的电子对撞机[6]、美国康奈尔大学加速器[7]、欧洲核子研究中心的大型强子对撞机[8]和中国正在预研的环形正负电子对撞机(CEPC)[9]等均选择铍作为其束流管的主要制作材料;此外铍还作为结构体材料、惯性导航器件制作材料和光学系统反射镜体材料广泛应用在多种航空航天飞行器中[10–11]。
作为核能、高能物理、航空航天等领域常用的结构和功能材料,铍往往在核反应堆、粒子射线、深空等辐照环境中长期工作,高能粒子辐照会使铍金属晶体结构产生缺陷进而影响材料宏观性能[12–13],国内外学者对辐照条件下铍的力学性能进行了一系列研究。例如,Simos等[14]对质子辐照引起铍的热性能和力学性能变化进行了研究,发现铍抵抗了由质子辐照带来的严重延展性损失,同时其强度和弹性模量有所增加;Beeston等[15]对中子辐照后铍的强度和延展性进行研究,发现与未辐照试件相比,经温度为75 ℃,注量为2.6×1021 ions·cm−2的中子辐照后,铍的压缩强度增大了约4倍,延展性降低了约75%;Vladimir等[16]对中子辐照下的铍进行研究,发现铍的膨胀随着中子通量的增加而增加,并在75 ℃条件下经通量为7.7×1022 ions·cm−2辐照后肿胀率达到2%~3%;Luo等[17]发现离子辐照使铍样品表面产生缺陷,内部产生气泡,进而导致铍表面粗糙度增加,在1.0×1017,5.0×1017和10.0×1017 ions·cm−2等不同离子通量下,铍样品的平均表面粗糙度分别为2.62,6.34和7.63 nm,其表面粗糙度随离子通量的增加而增加。
综上所述,大量辐照缺陷累积使铍的力学性能和微观结构发生变化,这些变化加剧了材料性能的劣化,如材料脆化、塑性降低等。未来亮度更高的CEPC和规模更大的核反应堆意味着更大剂量的辐照,对辐照环境下铍的力学性能提出了更高要求[18]。因此,本文开展铍在γ辐照作用下压缩力学性能的研究,总结γ辐照作用下铍压缩力学性能变化规律,阐明辐照对铍试件微观结构的影响,建立基于压缩实验结果的辐照硬化本构模型,为金属铍在核能、高能物理、航天等辐照环境下的安全应用提供科学依据,为高强度抗辐照铍构件的设计和制备奠定理论和技术基础。
如图1所示,根据《GB/T7314-2017金属材料室温压缩实验方法》和BEPC Ⅱ束流管壁厚,设计本研究所用铍压缩试件尺寸为82 mm×12.5 mm×2 mm。该铍试件采购自西北稀有金属材料研究院宁夏有限公司,采用真空热压工艺制备铍坯料,由电火花线切割得到所需尺寸的铍片试件,其化学成分如表1所示。
辐照实验在北京鸿仪四方辐射技术有限公司进行,采用60Co-γ放射性源,空气氛围。对3组铍压缩试件分别进行10,100和1000 kGy剂量的γ辐照,与未辐照试件共形成4组对照,每组测试3个试件。
采用ZEISS GeminiSEM 500场发射扫描电子显微镜(SEM)对试件表面微观形貌进行分析;采用Rigaku型X射线衍射仪(XRD)对铍试件进行X射线衍射实验,扫描速率为20 (°)·min−1,Cu靶,Kα射线,波长为0.154056 nm。
使用INSTRON5582电子万能材料实验机对铍试件进行准静态压缩实验,按照《GB/T 7314-2017金属材料室温压缩试验方法》标准进行,压缩过程由位移控制,速度控制在1 mm·min−1直至试件压溃。
使用INSTRON5582电子万能材料实验机对铍试件进行压缩时,因试件的上下两端受到压力,其横截面积会发生改变,造成实验数据与真实数据之间存在偏差,因此在研究铍的应力-应变曲线时应使用真实应力-应变。材料的真实应力为载荷与瞬时横截面积之比,可采用式(1,2)对铍的工程应力、工程应变进行转化,得到铍的真实压缩应力-应变曲线。(1)(2)式中,为真实应变,%;为工程应变,%;为真实应力,MPa;为工程应力,MPa。
图2为受不同剂量γ辐照后铍试件真实应力-应变曲线。可以看出,相同应变条件下,应力值随辐照剂量增加而增大,且试件最大应变随着辐照剂量的增加而减小。表2为不同γ辐照剂量作用下铍的压缩力学性能,可以看出,随着辐照剂量的增加,铍试件的压缩弹性模量和抗压强度不断增大,而最大应变不断减小,经过1000 kGy的γ辐照后,铍试件的压缩弹性模量由辐照前的56.58 GPa增长至111.78 GPa,增幅为97.6%;抗压强度由辐照前的221.00 MPa增长至342.54 MPa,增幅为55.0%;最大应变由辐照前的0.555%减小至0.374%,降幅为32.6%,这表明铍试件发生了辐照硬化和脆化。辐照硬化和脆化主要是由金属材料经辐照产生的高密度缺陷导致,大量辐照缺陷在晶界处聚集,当金属受到外力发生塑性变形时,辐照损伤缺陷一方面增大了位错运动的阻力,使晶体滑移难以进行,导致材料硬化,提高铍的抗压强度和弹性模量,另一方面弱化晶界,使更小的晶体滑移产生晶界裂缝,造成材料脆化,降低铍的最大应变[19–20]。

γ辐照前后铍的微观表面形貌如图3所示,未辐照试件表面有少许突起(方框标记)和孔洞(圆圈标记),而1000 kGy辐照剂量试件表面的孔洞和突起分布更加密集。经过不同辐照剂量处理的铍试件微观表面存在明显差异,辐照会导致铍试件表面的突起和孔洞增多,这是因为γ辐照与铍试件在极短时间内发生原子碰撞,形成大量间隙原子、空位等点缺陷并聚集形成位错环与空洞,空洞的聚集长大增加了材料的体积即为辐照肿胀,随辐照剂量的增加,空洞也随之增多,进而造成铍试件表面突起和孔洞的增加[21–22]。利用软件Gwyddion对微观形貌图进行处理,得到不同γ辐照剂量作用下铍试件表面粗糙度如表3所示,可以看出,辐照对铍表面粗糙度有明显影响,表面粗糙度随辐照剂量的增加而增加。
图4为不同γ辐照剂量下铍试件的XRD图谱,由图4(a)的全衍射峰图谱所呈现的各个衍射峰位可以发现,与未辐照试件相比,辐照后铍试件没有新的衍射峰生成,铍试件主要成分均为Be与BeO,这表明铍试件在辐照过程中物相组成不变。图4(b)为Be的最强峰(101)峰位对比图,可以看出,Be的(101)峰位随着辐照剂量的增加发生了左移的现象,衍射峰位左移即衍射角减少,意味着晶体晶面间距增大,这表明辐照导致铍试件内部发生晶格膨胀现象。这是因为辐照过程中会产生大量过饱和的间隙原子和空位原子对,这些辐照缺陷不断扩散、迁移、聚集,使晶体的晶面间距发生变化。

采用JADE对XRD图谱进行数据分析,得到位错密度与γ辐照剂量的关系如图5所示,可以看出,位错密度随辐照剂量增大而增大,当辐照剂量增加到一定程度时,其随着辐照剂量的增加而趋于饱和。这主要是因为辐照过程中γ粒子轰击晶格原子,在铍试件内部产生大量空位和间隙型点缺陷,这些点缺陷的扩散、迁移及相互作用会在试件中形成各种缺陷如气泡、位错环等,进而诱导产生更多位错[23]。在低剂量辐照条件下,肿胀处于潜伏期,此时随着辐照剂量的增加,位错密度会迅速增长;当剂量增加到一定程度,在较高剂量辐照条件下,随着辐照剂量的增加,空洞的尺寸会随之长大,位错密度增加较为稳定即稳态肿胀阶段;当空洞尺寸增大到一定程度,空洞的表面会成为空位和间隙原子的陷阱,促进空位和间隙原子在其表面复合,位错密度增加趋于饱和即肿胀饱和阶段[24]。
在工程应用领域通常使用本构模型描述金属材料的力学行为,例如Johnson-Cook模型(J-C模型)[25–26]作为应用广泛的本构模型能够较好地反应宏观应力与应变、应变率、温度等参数的关系,模型参数可以通过实验测量或拟合获得,该模型适用于多种金属材料,在高应变率和高温条件下可以较准确地预测材料的动态变形行为,例如冲击、高速变形等情况,其函数表达式为:(3)式中,ε为等效塑性应变;为等效应变速率,;为材料的参考应变率,s–1;Tr为室温,K;Tm为融化温度,K;T为变形温度,K;A为初始屈服应力,MPa;B为材料应变强化系数,MPa;c为材料应变率强化参数;n为硬化指数;m为热软化指数。常温下做准静态压缩实验,,T =Tr =298 K。由于实验温度和压缩应变率保持不变,则该模型可简化为:(4)
用J-C模型对辐照剂量为0 kGy的铍压缩实验数据进行拟合,得到未辐照铍的应力应变关系式为:(5)
由于γ辐照的影响,在同一应变下辐照后铍试件与未辐照试件的应力存在差值,将该应力差值记为。由贫原子区硬化模型可知,因辐照产生的缺陷会对位错运动产生抵挡作用,依靠Orowan理论[27–28]可将这种作用以式(6)来表示:(6)式中,α'为与辐照缺陷强度有关的参数;μ为剪切模量;b为伯格斯矢量的大小;N为缺陷的密度;d0为缺陷的平均尺寸。假设辐照剂量为G,单位为kGy,在一个晶体结构中没有辐照缺陷交叉,则辐照缺陷的平均尺寸d0与G成正比关系[29],即。辐照缺陷的密度随着应变增大而增加[30],辐照缺陷的密度N与应变ε呈幂函数关系,即,因此辐照对铍试件造成的应力差值可表示为:(7)
采用式(7)对辐照铍试件与未辐照试件的应力差值进行非线性拟合,得到的拟合参数C,n和m,将拟合参数带入式(7)得:(8)
综合式(5)和式(8),可得辐照硬化效应修正后的金属铍本构模型为:(9)
与传统J-C模型相比,辐照硬化效应修正后的模型增加了辐照剂量G参数,通过模型参数与辐照剂量的关联,实现对铍在辐照条件下压缩力学行为的描述。如图6所示,基于式(9)得到不同辐照剂量下铍试件本构模型,与试验值对比可发现,修正后J-C模型对辐照铍试件压缩塑性变形的预测结果与实验结果吻合很好,拟合后决定系数R2大于0.99。该模型可在辐照剂量0~1000 kGy范围内准确预测铍试件在不同辐照剂量下受准静态压缩的力学行为。
本文通过压缩实验、SEM与XRD测试,对辐照前后铍试件的压缩力学性能、表面微观形貌和微观结构进行了研究,并建立了铍辐照硬化本构模型,结论如下:
1)γ辐照导致铍发生辐照硬化和脆化效应,使铍的强度提高而延展性下降。随着辐照剂量的增加,铍的压缩弹性模量和抗压强度呈上升趋势,而最大应变呈下降趋势。经过1000 kGy的γ辐照,铍试件的压缩弹性模量和抗压强度分别由辐照前的56.58 GPa和221.00 MPa增长至111.78 GPa和342.54 MPa,增幅分别为97.6%和55.0%;最大应变由辐照前的0.555%减小至0.374%,降幅为32.6%。
2)γ辐照会破坏铍的微观结构,增加铍内部空洞尺寸和位错密度。辐照剂量越高,辐照引起的铍内部空洞尺寸和位错密度越大,且位错密度的增加逐渐趋于饱和;内部空洞尺寸和位错密度的增加使微观缺陷聚集在一起,导致试件表面产生微观孔洞和突起,表面粗糙度随辐照剂量增大而增大。
3)基于J-C本构模型并考虑硬化效应,建立了金属铍的本构模型。与传统J-C模型相比,修正后的模型引入了辐照剂量参数G,该模型可在辐照剂量0~1000 kGy范围内准确描述铍试件的压缩力学行为。
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