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在大气窗口3~5 μm中波红外波段和8~14 μm长波红外谱段被广泛用于空间对地军事侦察。空间红外光学遥感载荷［1］对成像视场、成像质量以及能量集中度均有较高要求，光学设计时前端采用大口径零膨胀石英构成的反射系统，后端红外光路还需使用硅、锗（germanium，Ge）等透镜构成二次校正成像系统（图1），实现光学镜头冷光阑匹配和复消色差。其中，锗单晶在红外光学透射材料中具有高折射率（n≈4.0）、低色散（阿贝数υ≈1200）（表1）、各向同性、无本征散射和双折射效应，具有良好的力学性能、理化稳定性和抗辐照性能等特性，有利于简化系统、降低系统像差，是大视场高质量红外成像系统的首选材料之一［2］。
红外锗单晶制备通常采用直拉法［3］（CZ）、垂直梯度凝固法［4］（VGF）和水平区熔法等。垂直梯度凝固法、水平区熔法一般只能用于6英寸［5］（152.4 mm）以下的锗单晶［6］。直拉法是制备大直径红外锗单晶较为可行的技术途径。目前全球技术领先的红外锗单晶企业主要有比利时的优美科公司（Umicore）、美国的Ⅱ-Ⅵ公司和德国的Photonic Sense等。比利时优美科公司（Umicore）公开报道的红外锗材料最大直径达到Φ600 mm，光学均匀性优于5×10−5。美国Ⅱ-Ⅵ公司能够生产直径Φ450 mm以上的红外锗材料，光学均匀性优于2×10−5。德国Photonic Sense是生产高品质锗红外光学镜片的世界级厂商，拥有世界上最大的晶体生长炉，依靠先进的数控设备，实现了各种复杂锗产品的生产，目前已知生产的最大红外锗材料的直径可达Ф520 mm，纯度5N（99.999%）以上，光学均匀性优于5×10−5［7］。目前，公开资料表明国内从事大直径红外锗材料研制和生产的单位均具备Φ350 mm左右红外级锗单晶的制备能力，但距离国际先进水平仍有较大差距。Φ350 mm左右的红外锗单晶制备工艺已比较稳定［8］，而Φ350 mm以上的锗单晶制备成功率不高［9］。表2为大直径高均匀性锗单晶研制技术难点分析。
近年来，随着空间红外光学遥感载荷的快速发展，为了获取更大的观测视场和更高的灵敏度及分辨率［10］，对锗单晶的直径和电阻率均匀性［11］均提出了更高的要求。其中，锗单晶直径要求不小于Φ420 mm，全口径均匀性不低于1×10−4。目前国内受工艺装备及工艺限制，大直径锗单晶制备成功率不高，其原因主要在于锗单晶直径越大［12］，对热场温度控制要求苛刻，成晶难度大，并且固液界面形状难以控制，从而导致电阻率分布不均匀，影响光学均匀性。
因此，为了满足空间红外光学遥感载荷需要的大直径、高均匀性锗单晶［13］需求，本文采用直拉法［14］，在研制首台国产大尺寸单晶炉基础上，结合CGSim模拟软件，系统研究分析了新型双加热器热场［15］条件下大直径红外锗单晶成晶［16］规律；并对双加热器热场条件下Φ420 mm锗单晶制备工艺进行了验证与分析。
在大尺寸单晶炉中设计了40英寸（Φ1000 mm）热场，采用底加热器为主加热器的双加热器组合式热场结构［17］，如图2所示，加热器材质为三高石墨，主加热器结构为筒状结构围绕在坩埚四周，底加热器形状为圆盘结构，位于坩埚底部。加热控制的电源系统可以实现主加热器和底加热器功率的单独调节，主加热器和底加热器电源的功率调节范围分别为0~150 kW和0~100 kW。同时，优化设计高效换热的水冷屏，设置水冷屏在大直径单晶炉所处的合理位置，水冷屏与加热器形成合理单晶提拉所需的热场。
锗单晶制备过程中，加热器使坩埚内的区熔锗处于熔液状态，坩锅以合适的速度转动保证锗熔液温场及参杂的均匀性，同时籽晶以合适的速度向上提升，在水冷屏冷却作用下，快速实现锗单晶的成晶。
图3为使用CGsim软件在不同底加热功率，相同拉速等工艺参数下，拉制Φ420 mm锗单晶，等径50 mm长时的温度分布和界面形状模拟情况。可以看出，底加热器功率为0 kW时，单晶界面凸出度最大，结晶前沿中心位置和边缘位置的温度差最大。随着底加热器功率的增加，界面趋向于平坦，当底加热器功率为20 kW时，晶体结晶前沿界面趋近平坦，接近较为理想的固液界面形状［21］，此时结晶前沿中心位置和边缘位置的温度差为0.4 K，径向温度梯度较小；底加热器功率升至30 kW时，结晶前沿中心位置和边缘位置的温度差更小为0.3 K，但是晶体结晶前沿界面形状成为凹凸有序的双曲面，这不利于单晶成晶和电阻率均匀性控制。因此，通过模拟可分析出，随着底加热器功率的增加，熔体中心温度会逐渐升高［22］，熔体径向温度梯度较小，然而当底加热器功率过大时，会使得熔体径向温度梯度过小，造成固液界面形状向不利的方向发展。不同底加热功率条件下熔体径向温度梯度变化情况见图4。可知，当底加热功率为0~20 kW时，熔体径向温度呈现从坩埚中心向边缘逐渐升高的趋势，此时主加热器起主要作用，而当底加热器功率达到30 kW时，熔体中径向温度呈现从中心向边缘逐渐降低的趋势，此时底加热器起主要加热作用。
在4种底加热器功率条件下，分别开展3次Φ420 mm锗单晶拉制，其他参数保持相同，进行定角度放肩以及定拉速等径。统计Φ420 mm锗单晶的成晶次数以及拉制过程中发生晶变的最早直径位置的平均值，如表4所示，从而得到双加热器系统下，底加热器功率的调节对单晶成晶的影响情况。可以看出，只有在底加热器功率为20 kW时，成功拉制出未发生晶变的Φ420 mm锗单晶，并且随着底加热器功率的增加，单晶发生晶变的最早直径呈现出先升后降的趋势，如图5所示，底加热器功率过大或者过小都会直接影响Φ420 mm锗单晶的成晶情况。
在相同热场条件下，放肩直径变化越趋近于线性，单晶发生晶变的概率越低。因为当单晶放肩过程中，直径增长速度稳定时，表明热场中的环境越趋于稳定，晶体生长过程中产生的结晶潜热能够顺利释放，并且结晶前沿过冷度不会出现较大变化。这就要求单晶放肩和等径过程中的拉速变化需要与热场相适配。在底加热器20 kW功率条件下，对晶体放肩和等径过程中，拉速与直径的对应关系进行了记录分析，发现单晶生长过程中，拉速范围为0.1~0.25 mm·min−1，单晶生长形态较好，放肩较为均匀，两者具体对应关系见表5，晶体拉速-直径变化曲线如图6所示。
单晶的电阻率均匀性，与单晶直拉过程中的固液界面形状相关。对4种底加热器功率条件下，生长的4种不同界面的Φ420 mm锗晶体进行了截面切割，并且依据《GBT 26074—2010锗单晶电阻率直流四探针测量方法标准》中电阻率测量取点方法进行取点测量，为减少误差，取点过程中选取该位置附近的单晶晶粒进行测量，依据测试结果，计算单晶径向电阻率不均匀性见表6。可以看出，4种底加热器功率条件下的拉晶界面情况于模拟结果基本对应，其中底加热器功率为20 kW时，晶体的界面突出度最小，同时电阻率不均匀性也最低。
将底加热器功率为20 kW制备出的Φ420 mm锗单晶进行光学均匀性。单晶（未镀膜状态）按《GJB 2019A—2015 红外光学用锗规范》进行了光学均匀性测试，具体数据见表7，通过测试结果可以看出，锗单晶的光学均匀性较好。
通过设计并使用双加热器热场系统，在底加热器功率20 kW，投料量350 kg条件下，成功制备出径向电阻率均匀性≤19%的Φ420 mm锗单晶，并且通过使用数值模拟对双加热器系统中热场温度分布和底加热器功率对晶体固液界面形状的影响进行了分析，得出以下结论：
1）底加热器对熔体径向温度梯度分布能够产生较大影响，在合适范围内，底加热功率越高，径向温度梯度越小，越有利于Φ420 mm锗单晶的成晶。
2）底加热器功率影响熔体径向温度会间接影响到晶体的固液界面形状，在一定范围内，随着底加热器功率的增加，固液界面突出度减小。
3）大直径锗单晶的界面突出度直接影响晶体的径向电阻率分布情况，通过双加热器结构可以调节晶体的固液界面形状，从而实现调节径向电阻率。
4）该工艺方法制备的Φ420 mm锗单晶，光学均匀性达到6.52×10−5，电阻率均匀性达到19%，均优于使用指标要求。
通过Φ420 mm大直径红外锗单晶的研制技术研究，突破了拉晶所需高精度双温场控制技术瓶颈，有望打破国外锗单晶制备技术的垄断、加速国产化材料制备和应用，为空间工程化应用奠定了基础，同时为同类型的大直径单晶材料制备提供参考借鉴。
（廊坊传媒网. 有研国晶辉： 争做红外材料产业“领头羊”［EB/OL］. 2021-11-19 ［2023］. http：//www.lfcmw.com/shms/content/2021-11/19/content_921068.html.）
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